Nanocompuesto híbrido de sulfuro de cobre y óxido de zinc para la descontaminación de aguas residuales de productos farmacéuticos y pesticidas

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 18153 (2022) Citar este artículo

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En este trabajo, se fabrican nanocompuestos híbridos de fotocatalizadores CuS QDs @ ZnO a través de un sencillo método hidrotermal asistido por microondas (MW) como un proceso de preparación verde. Los fotocatalizadores (PC) preparados se emplean bajo luz solar simulada (SL) para la degradación de ciprofloxacina, ceftriaxona, productos farmacéuticos de ibuprofeno, colorante azul de metileno y pesticida ácido 2,4,5-triclorofenoxiacético (2,4-D). Los fotocatalizadores preparados se caracterizan en detalle utilizando varias técnicas de composición, ópticas y morfológicas. La influencia del CuS (QDs) wt. Se ha investigado el porcentaje de eficiencia de degradación morfológica, estructural y fotocatalítica. El pequeño desplazamiento entre el plano (107) de CuS y el plano (102) de ZnO puede confirmar la existencia de interacción reticular, lo que implica la formación de heterouniones pn. Los resultados de TEM y XRD demostraron que los QD de CuS se establecen y decoran uniformemente en la superficie de los NR de ZnO, lo que confirma la formación de nanoestructuras de heterounión de QD de CuS @ ZnO eficientes. Los nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO mostraron una mejora en la cristalinidad, absorción de luz, área superficial, separación del par e-h e inhibición en su recombinación en una heterounión interfacial. Además, se encuentra que 3% en peso de CuS QDs @ ZnO tiene la mayor influencia. Los resultados mostraron una mejora de la actividad fotocatalítica del nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO en comparación con los nanorods de ZnO desnudos. El impresionante rendimiento fotocatalítico de las nanovarillas de heteroestructura CuS @ ZnO puede atribuirse a una transferencia de carga eficiente. Los nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO exhibieron una eliminación del 100 % para el colorante MB, después de 45 min, y después de 60 min para ibuprofeno, productos farmacéuticos de ciprofloxacina y pesticida ácido triclorofenoxiacético 2.4.5 con una cantidad de catalizador de 0,2 g/l. Aunque se logró una eliminación del 100 % del producto farmacéutico de ceftriaxona después de 90 min. Además, los nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO exhibieron una eliminación completa de COD para ibuprofeno, productos farmacéuticos de ceftriaxona y pesticida de ácido triclorofenoxiacético 2.4.5 después de 2 h sin selectividad. Brevemente, los nanocompuestos híbridos 3% CuS QDs@ZnO pueden considerarse materiales fotoactivos prometedores bajo luz solar simulada para la descontaminación de aguas residuales.

Las aguas residuales industriales contienen varios compuestos tóxicos y cancerígenos (p. ej., tintes orgánicos sintéticos, productos farmacéuticos, pesticidas y desechos textiles) que ponen en peligro el delicado equilibrio del medio ambiente. Estos desechos causan un peligro en el medio ambiente si se liberan sin tratamiento1,2. Los tintes orgánicos sintéticos se usan ampliamente en varias industrias, por ejemplo, textiles, papel, plástico, cuero, alimentos y otras, debido a su mayor estabilidad y naturaleza no biodegradable. Estas industrias dan como resultado la producción de efluentes que contienen colorantes cancerígenos y peligrosos, que contaminan el agua y la hacen no apta para el consumo humano. Durante el proceso de tintura, estos efluentes son vertidos a lagos, ríos o aguas subterráneas, lo que genera problemas ambientales muy graves, debido a su buena estabilidad en condiciones ambientales3,4.

El azul de metileno (MB), que se usa comúnmente para teñir seda, lana, algodón y papel, es uno de los materiales más caros en la industria de los tintes. La exposición excesiva a MB puede provocar dificultad para respirar, confusión mental, quemaduras en los ojos, metahemoglobinemia, sudoración, náuseas, vómitos y sudoración profusa5. En consecuencia, es fundamental para el medio ambiente eliminar dichos tintes sintéticos antes de que se liberen en las masas de agua. Los productos farmacéuticos se utilizan ampliamente para resistir enfermedades y mejorar la salud de los seres humanos, los animales y otros ecosistemas. Pueden descargarse al medio ambiente a través de diferentes vías, como estiércol agrícola, excrementos animales y efluentes de industrias farmacéuticas y hospitales. Además, incluso en dosis bajas, la liberación y persistencia de estos productos farmacéuticos en el medio ambiente desde varias fuentes representan un riesgo potencial para la salud de los organismos, principalmente humanos. Entre estos fármacos han cobrado gran importancia los antibióticos que se emplean en el tratamiento de infecciones causadas por diferentes bacterias, en la atención veterinaria, la medicina y la ganadería6. La ciprofloxacina y la ceftriaxona son antibióticos que se usan comúnmente para tratar infecciones causadas por diversas bacterias. El uso excesivo de antibióticos ha generado efectos adversos en la salud humana debido a la contaminación de los recursos hídricos como se encuentran en las descargas hospitalarias y aguas residuales industriales de origen farmacéutico7,8,9. Los antibióticos en el medio ambiente hacen que las bacterias se vuelvan resistentes a ellos, haciéndolos ineficaces para una variedad de infecciones y presentando un riesgo para la salud humana10. Por lo tanto, es fundamental eliminar eficazmente estos antibióticos de las aguas residuales.

Además, varios tipos de pesticidas generan contaminación del aire, suelo, aguas subterráneas y superficiales que es perjudicial para el bienestar humano, ya que se descargan a la atmósfera debido a la escorrentía de las zonas agrícolas y cívicas11. Los pesticidas son el segundo contaminante principal del agua potable y representan la mayor amenaza9,12. Como plaguicida, debería ser dañino para las plagas previstas, pero no para las especies no previstas, como los seres humanos y muchas otras criaturas. Sin embargo, es tóxico tanto para las especies previstas como para las no previstas.

El ácido 2,4,5-triclorofenoxiacético (2,4,5-T) es un derivado tóxico del 2,4,5-triclorofenol y uno de los pesticidas más utilizados en la agricultura. El consumo de 2,4,5-T puede causar daño al cerebro y al sistema nervioso central en humanos. Además, se considera menos biodegradable que los pesticidas de ácido fenoxiacético similares (p. ej., ácido 2,4-diclorofenoxiacético, (2,4-D) debido al átomo de cloro extra en el anillo aromático13,14.

Los métodos de tratamiento tradicionales no pueden hacer cambios significativos en su química o concentración ya que se basan en la transferencia de una fase a otra, dejando las soluciones de los problemas de contaminación para generaciones posteriores. Se proponen una variedad de metodologías físico-químicas para la remoción de diferentes contaminantes orgánicos de los residuos industriales, tales como biorreactores de membrana15, tratamiento electroquímico16, nanofiltración17, métodos biológicos18, coagulación/floculación19,20, adsorción21, oxidación química22, reacción con ozono23 y membrana procesos24. Sin embargo, aparecieron varios problemas técnicos. En el método de coagulación o floculación, los contaminantes se transfieren de la fase líquida a la fase sólida, provocando una contaminación secundaria. La regeneración del adsorbente es un proceso costoso y lento. Los métodos como las reacciones con ozono o peróxido de hidrógeno son muy costosos y difíciles de implementar. Los subproductos resultantes de la degradación química pueden ser ellos mismos coloreados y/o incluso tóxicos25. La degradación biológica de los tintes es rentable, respetuosa con el medio ambiente y no produce grandes cantidades de lodo, pero es selectiva, requiere mucho tiempo y, por lo tanto, no es adecuada para la mayoría de los tintes. La tecnología de membranas también se utiliza para eliminar colorantes de las aguas residuales. Debido al diámetro de partícula más pequeño, el tamaño de poro de la membrana requerido debe estar en el rango de ultrafiltración/nanofiltración, lo que necesariamente implica presiones altas. Sin embargo, el principal problema en los procesos de separación basados ​​en membranas es la disminución del flujo y el posterior ensuciamiento de la membrana26. Recientemente, uno de los procesos más rentables y ecológicos utilizados para la degradación de efluentes orgánicos es el proceso de oxidación avanzada, en particular la fotocatálisis heterogénea. Este proceso depende de la generación de radicales hidroxilo (·OH) y especies reactivas de oxígeno (ROS), que son agentes oxidantes muy activos para degradar diferentes compuestos orgánicos bajo irradiación. ZnO es un tipo de fotocatalizador basado en semiconductores que puede producir pares de huecos de electrones cuando se expone a la luz ultravioleta. Debido a su fotoestabilidad, baja temperatura de operación, alta estabilidad química, insolubilidad en agua y no toxicidad, se ha encontrado que el ZnO es la actividad fotocatalítica más eficiente. Por lo tanto, se utiliza con frecuencia para los fines mencionados en nuestras publicaciones anteriores27,28. Sin embargo, debido a su ancho de banda prohibida (3,2 eV), no funciona cuando se expone a la luz visible. Para mejorar la actividad fotocatalítica de ZnO, se han aplicado varios enfoques para reducir la brecha de banda e inhibir la recombinación de pares de huecos de electrones fotogenerados, incluida la conjugación con otros materiales semiconductores o el dopaje con iones de metales de transición/no metales28. En las últimas décadas, mucha investigación se ha centrado en el acoplamiento de semiconductores de ZnO con su banda prohibida ancha con varios otros semiconductores de banda prohibida estrecha para formar heteroestructuras, como SnS, MoS2 y ZnS29,30,31,32. Chen et al. informó que la fabricación de compuesto ZnO/Bi2WO6-CC mediante la técnica de descomposición térmica se puede utilizar como fotodegradación de MB, y descubrió que puede degradar alrededor del 96 % de MB después de 100 min33. Las membranas de nanocompuestos poliméricos de CA-ZnO se fabrican utilizando el método de inversión de fase y la técnica de síntesis sono-hidrotermal de Abu-Dalo et al. Abu Dalo et al. mostró alrededor del 75% de degradación del colorante MB34.

Wolski demostró la degradación de la ciprofloxacina (CIP) sobre nanocompuestos de CeO2/ZnO que se sintetizan mediante un método simple de coprecipitación y alcanzan una degradación del 60 % después de 60 min35. Altynbaeva et al. reveló el uso de membrana compuesta de Cu2O/ZnO @ PET para la degradación del pesticida carbendazim36. Ebrahimi, Roya, et al. se ha presentado la degradación fotocatalítica del 66,2% de 2,4-D mediante el uso de nanocompuestos de óxido de zinc/grafeno dopados con Mn bajo radiación LED después de 120 min37. Zhu, Wenli, et al. demostró la degradación del colorante RhB sobre el nanocompuesto CuO–CuS–ZnO–ZnS, más del 90 % del colorante RhB se elimina bajo la luz solar simulada38. En nuestro trabajo informado anteriormente, sintetizamos fotocatalizador de ZnO para la degradación fotocatalítica de MB, CIP en la exposición a la luz del simulador solar y descubrimos que el catalizador de ZnO exhibió una eficiencia de degradación de colorante avanzada del 83%, 60% respectivamente después de 45 min27,28.

Sin embargo, hasta donde sabemos, hasta ahora hay pocos artículos sobre ZnO NR mezclados con CuS NP para formar nanocompuestos de CuS @ ZnO. Y con respecto a tales materiales de nanocompuestos CuS QD @ ZnO para eliminar (colorante MB, ibuprofeno, ceftraxona, ciprofloxacina y pesticida 2,4-D de aguas residuales simuladas aún no se han informado).

Este nanocompuesto facilita que el catalizador absorba a lo largo de una amplia gama del espectro solar. Además, los espacios de banda de ambos semiconductores acoplados están ubicados en varias posiciones de borde de banda, lo que mejora la transferencia de carga en la interfaz y retrasa la recombinación del par electrón-hueco, lo que resulta en un mejor rendimiento fotocatalítico.

Este trabajo tiene como objetivo mejorar la eficiencia de degradación fotocatalítica de las nanovarillas de ZnO preparadas previamente utilizando QD de CuS, mediante la formación de nanocompuestos híbridos de QD de CuS @ ZnO a través de un método hidrotermal de microondas simple. Las propiedades fotocatalíticas del nanocompuesto híbrido CuS QDs @ ZnO se investigan contra la degradación de ciprofloxacina, ceftriaxona, productos farmacéuticos de ibuprofeno, colorante azul de metileno y pesticida ácido 2,4,5-triclorofenoxiacético (2,4-D) bajo irradiación de simulación solar. En consecuencia, el proceso de mejora de la eficiencia inducida por la luz solar del nanocompuesto híbrido CuS QDs @ ZnO se ha discutido en detalle en este trabajo.

El nitrato de zinc hexahidratado (Zn (NO3)2·6H2O), hexametilentetramina (HMT), son suministrados por Merck Chemicals Company, Alemania.

Los polvos de acetato de cobre monohidratado CA (Cu (CH3COO)2) (≥ 99,0 % de pureza) son suministrados por Sigma Aldrich, Alemania. La tiourea TU (CH4N2S) es suministrada por Fluka Chemicals Company, Alemania.

Todos los productos químicos empleados son de grado analítico y se aplican sin purificación adicional. El solvente utilizado en todos los procedimientos experimentales es agua desionizada.

Además, LOBA Chemie, India, suministra azul de metileno (MB) de grado reactivo. El ácido 2,4,5-triclorofenilacético (C8H5F3O2), el ibuprofeno (C13H18O2) y la ceftriaxona (C18H18N8O7S3), los productos farmacéuticos son suministrados por Sigma-Aldrich, Alemania.

En una síntesis hidrotermal de microondas típica, se disuelven 100 mmol de monohidrato de acetato de cobre [Cu (CH3COO)2] en 100 ml de agua desionizada (DW) para formar una solución azul clara, luego, después de la disolución completa, se agita vigorosamente durante 1 h. , se añaden 100 mmol de polvo de tiourea (TU). La solución preparada se volvió inmediatamente de color marrón verdoso. Para permitir una mezcla adecuada, la solución se agita repetidamente durante 1 hora. A continuación, la solución se transfiere a un horno microondas a plena potencia (horno MW de acero inoxidable, 120 voltios, 1000 W, 200 °C) durante 6 min (2 min encendido y 30 s apagado, repetir durante 3 ciclos). Los productos sólidos negros de CuS QD luego se recolectan por filtración en papel de filtro (14–18 μm), se lavan con agua destilada varias veces cada uno y se secan en un horno a 60 °C durante 6 h antes de la caracterización adicional.

Los fotocatalizadores de nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO se fabrican mediante una simple reacción hidrotermal asistida por microondas. Típicamente, como se ilustra en la Fig. 1, se agita 0,1 M de Zn ((NO3)2,6 H2O) en 50 ml de DW durante media hora, y se agregan 0,1 M de HMT a esta solución. Después de agitación continua durante 2 h, en otro vaso de precipitados, se dispersan diferentes proporciones de los últimos CuS QD preparados (0,5, 1, 3, 5, 7 y 9 %) en 50 ml de agua desionizada durante 1 h. Las dos soluciones se mezclan con agitación vigorosa durante otra hora. La mezcla de reacción se vierte en un vaso de precipitados de 100 ml y se coloca en el microondas durante 2 min (5 ciclos). El precipitado gris así obtenido se limpia y separa por filtración con agua destilada. Los nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO se preparan secando la muestra obtenida en un horno a 70 °C durante 10 h. A modo de comparación, los NR de ZnO se preparan con el mismo procedimiento sin la adición de nanopartículas de CuS. El precipitado blanco obtenido se limpia y separa por filtración con agua destilada. El ZnO se prepara secando la muestra obtenida en una estufa de aire a 70 °C durante 10 h. Los nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO resultantes están etiquetados como x%: CuS QDs @ ZnO, donde x es la proporción en peso de CuS a ZnO. La Tabla 1 ilustra las condiciones de preparación de diferentes nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO.

Diagrama esquemático propuesto para la preparación de nanocompositos híbridos CuS QDs y CuS QDs @ ZnO.

Para el análisis de difracción de rayos X (XRD) se utiliza un difractómetro PANalytical X'PertPRO con radiación incidente CuK (= 1,54059), alimentado a 40 kV y 30 mA. paso de 0.03. El tamaño de los cristalitos de las muestras preparadas se calcula a partir de la medida de ensanchamiento de la línea XRD de la ecuación de Debye-Scherrer39,40, de la siguiente manera:

donde \(\lambda\) es la longitud de onda, (Cu Kα) es el ancho completo en la mitad del máximo de la línea ZnO (101) y es el ángulo de difracción. Los espectros de absorción de infrarrojos por transformada de Fourier (FTIR) de las muestras se recogen a temperatura ambiente en el rango de 400–4000 cm−1 mediante un espectrofotómetro de infrarrojos, el BRUKER VERTEX 70, con una resolución de 4 cm−1 utilizando la técnica de disco KBr . El análisis elemental y la morfología de las muestras se examinan mediante espectroscopía de rayos X de dispersión de energía (EDX) y microscopía electrónica de barrido (SEM) respectivamente, utilizando un microscopio electrónico de barrido de emisión de campo ((FE-SEM) (QUANTA FEG250 operado a 20 kV La nanoestructura, grado de cristalinidad, patrones de difracción, composición y tamaño medio de partícula, se estudian bajo un microscopio electrónico de transmisión (TEM) de alta resolución (JEOL JEM-2100) con una alta resolución de 0,19 nm a 200 kV (LaB6 La espectroscopia de reflectancia difusa UV-Visible (espectrofotómetro Shimadzu UV-2401 PC equipado con accesorios de reflectancia difusa) se utiliza para investigar las propiedades ópticas de los materiales (espectros UV-visible y energía de banda prohibida), a una resolución de 2 nm sobre el rango de longitud de onda entre 190 y 1100 nm El espectro de fotoluminiscencia (PL) de los fotocatalizadores preparados se registra en el rango espectral de 220–625 nm a temperatura ambiente en un espectrofotómetro Perkin Elmer LS 3B a la longitud de onda de excitación de 320 nm. El área de superficie específica, el tamaño de poro y el volumen de poro de los fotocatalizadores preparados se estiman usando un instrumento Sorptomatic (Model-1990) a 77 K.

Se utiliza un simulador solar como unidad fotocatalítica de laboratorio para los experimentos por lotes. El diagrama esquemático del sistema experimental utilizado se revela en la Fig. 2. Consiste en un agitador externo con una velocidad variable que se coloca en el fotorreactor cerrado del simulador solar. El simulador solar es una cámara de irradiación para simulación solar que simula la energía solar, UVA CUBE 400, 400 W, con un rango de 300 nm a 1200 nm. Cierto peso de los fotocatalizadores sintetizados se dispersa en las aguas residuales simuladas bajo agitación continua a temperatura ambiente. El ajuste del valor de pH de las soluciones se lleva a cabo utilizando HCl (0,2 M) y NaOH (0,2 M).

Diagrama esquemático propuesto del proceso de degradación fotocatalítica.

En el proceso de fotodegradación se suspenden 0,2 g .L−1 de fotocatalizador (PC) en una solución acuosa de 20 ppm de contaminantes. Antes de la irradiación, la solución se agita durante 30 minutos en la oscuridad para alcanzar el equilibrio de adsorción-desorción. Luego, se enciende el simulador solar; y se toma una solución de muestra cada 15 min. Luego, las suspensiones extraídas se filtran con un filtro de jeringa (Whatman, 0,45 µm). Las concentraciones en diferentes momentos se miden utilizando el espectrofotómetro (espectrofotómetro UV-Vis, un JASCO-V-730).

La eficiencia de degradación se mide de acuerdo con la ecuación. (2):

donde C0 y Ct son las concentraciones de los residuos antes y después de diferentes tiempos de irradiación, respectivamente.

La remoción de DQO (tasa de mineralización) se determina usando la ecuación. (3).

donde C0 es la DQO inicial en ppm y Ct es la DQO en ppm en el intervalo de tiempo t.

La microestructura y el análisis morfológico del nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO se realizan en microscopía electrónica de barrido de emisión de campo (FESEM) que se presenta en la Fig. 3a. Como se ilustra en la figura, el 3% de CuS QDs @ ZnO se compone principalmente de nanovarillas de ZnO con una superficie rugosa cubierta con nanopartículas de CuS que son diferentes del ZnO prístino de nuestra publicación anterior27,28. Sugiere que el CuS tiene un ligero efecto sobre la morfología y la estructura de los NR de ZnO.

( a ) Imagen SEM de un nanocompuesto híbrido que contiene 3 % de CuS QD @ ZnO. ( b ) Espectro EDX de un nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO.

El análisis de espectroscopía de rayos X de dispersión de electrones (EDAX) del nanocompuesto CuS QDs @ ZnO confirma la presencia de los elementos Cu, S, Zn y O en la muestra y la formación del nanocompuesto híbrido como se ilustra en la Fig. 3b, Tabla 2. La ausencia de otros picos elementales reveló la alta pureza de la muestra preparada.

La caracterización por microscopía electrónica de transmisión (TEM) se utiliza para investigar la composición química, la estructura y las interacciones de los nanocompuestos híbridos CuS (QD) y CuS QD @ ZnO. Las imágenes TEM de nanocompuestos híbridos CuS QD y CuS QD @ ZnO sintetizados se revelan en la Fig. 4.

( a - d ) Imagen de electrones de transmisión (TEM) de CuS QD. ( e ) El patrón de difracción de electrones del área seleccionada en una región específica de un QD de CuS. ( f ) El espaciado del plano de celosía de un CuS QDs.

Las imágenes TEM y HRTEM de las partículas CuS sintéticas (Fig. 4a-d) revelan que las partículas CuS son QD con una morfología similar a una esfera de un diámetro promedio de 4 nm. El patrón de difracción de electrones de área (SAED) seleccionado de CuS QD se ilustra en la Fig. 4e. Además, según lo determinado a partir de la imagen TEM de alta resolución (HRTEM) (Fig. 4f), la distancia interplanar de CuS QD es de 0,25 nm. (Fig. 5a-e) del nanocompuesto híbrido CuS QDs @ ZnO proporciona más información sobre la interacción de unión uniforme de CuS hexagonal en la superficie de ZnO NR. Además, demuestra que los QD de CuS se establecen y decoran uniformemente en la superficie de los NR de ZnO, lo que confirma la formación de nanoestructuras de heterounión de QD de CuS @ ZnO eficientes. Esta heterounión activa facilita la transferencia de carga fotogenerada durante la fase fotocatalítica, lo que provoca la mineralización del contaminante. La imagen más cercana (Fig. 5b-d) brinda información adicional sobre la forma y el tamaño de los NR de ZnO, lo que demuestra que los ZNR no se rompen, se distribuyen homogéneamente y tienen un diámetro promedio de 100 ± 10 nm. Además, la imagen TEM indica claramente que las nanopartículas de CuS de forma esférica obtenidas con tamaños de partícula promedio que oscilan entre 1,5 y 7 nm se distribuyen uniformemente en los NR de ZnO. El patrón de difracción de electrones de área (SAED) seleccionado en la Fig. 5f establece claramente la naturaleza cristalina de CuS QDs @ ZnO por la interacción de enlace entre CuS y ZnO, ya que es diferente de la de CuS QDs desnudos (ver Fig. 4e) que confirman la formación de nanocompuestos. La imagen TEM (HRTEM) de alta resolución (Fig. 5g) muestra que los QD de CuS preparados en los NR de ZnO tienen distancias interplanares de 0,25 y 0,22 nm, que coinciden con el espaciado d de los planos (103), (101), respectivamente.

( a - e ) Imagen de electrones de transmisión (TEM) de 3% CuS QDs @ ZnO híbrido nanocompuesto. ( f ) El patrón de difracción de electrones del área seleccionada en una región específica de un nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO. ( g ) El espaciado del plano de red de CuS QDs @ ZnO nanocompuesto híbrido (CuS QDs y ZnO NRs).

La pureza de fase, la estructura, la composición y la cristalinidad de los materiales sintetizados se determinan mediante mediciones XRD de polvo. La Figura 6a muestra los patrones de difracción de rayos X (XRD) de QD de CuS puro, NR de ZnO puro y x % de QD de CuS @ nanocompuesto híbrido de ZnO, donde x es la relación en peso de QD de CuS a NR de ZnO.

( a ) Patrones XRD de nanocompuestos híbridos ZnO, CuS QDs, CuS QDs @ ZnO desnudos con diferente contenido de CuS QDs% en peso. ( b ) espectros FTIR desnudos ZnO, CuS QD, 3% CuS QD @ nanocompuestos híbridos ZnO.

El patrón XRD de CuS QD demostró que los productos cultivados son CuS NP con estructura cúbica. Todos los picos de difracción se pueden asignar a la fase hexagonal de covellita pura (JCPDS 06-0464). Se puede observar que los CuS QD tienen picos de difracción característicos bien definidos con valores 2θ de (27.7°, 29.3°, 31.76°, 32.7°, 47.8°, 52.3°, 59.2°) que corresponden respectivamente a (100), ( 101), (103), (006), (107), (108) y (116) planos cristalinos de la orientación preferencial de CuS NPs41,42. Los QD de CuS tienen una cristalinidad relativamente alta y el pico más intenso en 2θ = 31,76 se relaciona con el plano de difracción (103). Las partículas nanométricas de CuS causan la intensidad relativamente baja y el ancho relativamente amplio del pico, lo que revela la presencia de pequeños cristalitos43,44.

Para los patrones XRD de ZnO, se observa que todos los picos de difracción se pueden indexar a la estructura de wurtzita hexagonal de ZnO según JCPDS No. 96-900-4181 de ZnO (fase hexagonal de wurtzita) con picos de difracción característicos a 31,7°, 34,42° , 36.24, 47.5°, 56.554°, 62.83°, 67.9° y 69.01°, es decir, correspondientes a (100), (002), (101), (102), (110), (200), (201 ), y (004) planos, respectivamente. El pico característico del plano (101) indica el crecimiento anisotrópico del cristalito y la formación de una fase hexagonal27,28,45,46.

Por otro lado, vale la pena notar que no se observa transformación estructural de ZnO NR o CuS QD y no hay un patrón de difracción para ninguna impureza, lo que indica que el proceso de preparación es adecuado47. También se observa que el espaciado d de ZnO NR y CuS QD es de 2,4 Å y 2,5 Å respectivamente, lo que no es coherente con los resultados de TEM.

La Figura 6a muestra el patrón XRD del nanocompuesto híbrido x % CuS QDs @ ZnO, donde x es la relación en peso de (x = 0,5, 1, 3, 5, 7 y 9 %), que es similar a la de ZnO NR. El patrón XRD de ZnO en el nanocompuesto híbrido CuS QDs @ ZnO permaneció consistente con el de ZnO (JCPDS No. 96-900-4181), lo que sugiere que el ZnO se mantiene bien durante la carga de CuS48. Se observa que todos los picos son muy nítidos e intensos lo que indica la naturaleza cristalina de los nanocompuestos preparados y la adición de cobre no altera la fase cristalina del nanocompuesto49.

A partir del patrón CuS QDs @ ZnO XRD, los planos (107) y (103) de CuS aparecieron a 47,9° y 31,8°, respectivamente, y los planos (102) y (002) de ZnO aparecieron a 47,8° y 31,7° , se observa que los picos de CuS a 31,78° y 47,64° se fusionan con los picos de ZNR con un ligero desplazamiento. El pequeño desplazamiento entre el plano (107) de CuS y el plano (102) de ZnO puede confirmar la existencia de interacción reticular, lo que implica la formación de heterouniones pn50,51.

Además, para los patrones de nanocompuestos, la posición del pico de ZnO se desplazó ligeramente hacia un valor 2θ más alto en comparación con el ZnO puro. Además, no se observan otros picos de difracción característicos adicionales relacionados con CuS QD. Esto puede deberse a su bajo tamaño, bajas concentraciones y su distribución uniforme a lo largo de los NR de ZnO. En la literatura, se han reportado observaciones similares sobre la ausencia de otras señales CuS XRD características en nanocompuestos39,52,53,54. La formación de nanocompuestos se confirma a partir de los resultados de TEM; además, se comprobarán otras técnicas para confirmar la formación de nanocompuestos54,55.

Es interesante notar que las intensidades de los picos de las muestras compuestas aumentan gradualmente con un aumento en las relaciones CuS QDs del 0,5 % al 3 %. Además, cuando la cantidad de CuS aumenta en más del 3 %, se observa una reducción significativa de las intensidades de los picos que indican el límite de la dispersión uniforme de los QD de CuS que muestran agregación de acuerdo con 56,57,58. Se puede deducir que con un 3% de CuS disperso uniformemente en el nanocompuesto, lo cual es beneficioso para la actividad fotocatalítica del fotocatalizador compuesto, el aumento de la proporción de CuS conduce a la agregación.

Los tamaños promedio de cristalitos de CuS QD, nanovarillas de ZnO y nanocompuestos híbridos de CuS QD @ ZnO se estiman utilizando la ecuación de Scherer52 y se ilustran en la Tabla 3. Los tamaños promedio aproximados de cristalitos de CuS QD y ZnO NR se calculan en 1,9 nm y 38,84 nm. respectivamente. Se encuentra que el tamaño de cristalito promedio de 0.5% CuS QDs @ ZnO, 1% CuS QDs @ ZnO, 3% CuS QDs @ ZnO, 5% CuS QDs @ ZnO, 7% CuS QDs @ ZnO y 9% CuS QDs @ ZnO son 39,7, 37,8, 36,5, 40,9, 42,5 y 46,3 nm, respectivamente. Los resultados indican que el tamaño de los cristalitos disminuye con la adición y aumenta la adición del % en peso de CuS de 0,5 a 3 %, luego aumenta con un aumento adicional que afecta la actividad fotocatalítica. La disminución en el tamaño de los cristalitos está relacionada con el desarrollo de límites de grano más grandes, lo que conduce a un mayor efecto de dispersión o fuerza de arrastre de ZnO sobre el crecimiento del grano y el movimiento de los límites. Se puede concluir que la pequeña cantidad de QD de CuS se dispersa uniformemente por todo el sistema de NR de ZnO57.

Para examinar la naturaleza de los enlaces en los materiales preparados, confirmar las modificaciones realizadas en ZnO NR y la formación de los nanocompuestos híbridos, los espectros FTIR de CuS QD, ZnO NR y CuS QD @ ZnO nanocompuestos híbridos se recopilan en el rango de 400–4000 cm−1 (Fig. 6b). La presencia de grupos Cu–S se indica mediante el pico de vibración de estiramiento detectado a 615 cm−1 que muestra la formación de cristales de CuS59,60,61. Existía un pico adicional a 1050 cm−1 correspondiente a la vibración de estiramiento del enlace S=O61,62. La vibración de estiramiento y flexión de los grupos hidroxilo de la superficie (grupo OH) que se observa a 1650 cm−1 y 3000 cm−1, respectivamente, confirma que las moléculas de agua se adsorben en la superficie del CuS (H–O–H) de acuerdo con57.

Del espectro FTIR de ZnO, los picos principales de ZnO se han observado en 430, 880, 1637 y 3430 cm−1. El pico a 442 cm−1 corresponde a la vibración de estiramiento simétrico de Zn–O63 y el pico a 809 cm−1 se debe a la vibración de flexión de Zn–O de acuerdo con42,63,64,65. Los picos en 1635 cm-1 y 3422 cm-1 se deben al modo de vibración de flexión y estiramiento O-H, respectivamente, de la molécula de agua y los grupos hidroxilo de la superficie. La existencia de estas bandas indica la presencia de moléculas de agua en la superficie del ZnO27,28. Por lo tanto, los datos FTIR de CuS y ZnO indican la preparación exitosa de CuS y ZnO sin ninguna impureza.

Para el espectro FTIR del nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO, los picos característicos de CuS y ZnO aparecieron y cambiaron a 622 cm-1 y 484 cm-1 respectivamente. La presencia de estos dos picos confirmó la formación del nanocompuesto híbrido CuS QDs @ ZnO55.

El pico a 3290 cm−1, 1596 cm−1 que se observa en los espectros de ZnO, CuS así como en el nanocompuesto y se puede atribuir al estiramiento y la flexión del enlace H-OH del agua adsorbida66,67,68 ,69.

Las características de absorción óptica y la tasa de recombinación electrón-hueco de los nanocompuestos híbridos CuS QD y CuS QD @ ZnO preparados se miden mediante espectroscopia de reflectancia difusa UV-Vis (DRS) y espectroscopia PL, respectivamente. Puede verse que los QD de CuS exhiben de manera prominente una amplia absorción en la región visible (400–800 nm)51,69. El borde de absorción de los QD de CuS puro es de aproximadamente 1550 nm, como se muestra en la Fig. 7a, que corresponde a una energía de banda prohibida de 1,25 eV debido a su color negro48,70. Además, los NR de ZnO mostraron un pico amplio de absorbancia que se observa en aproximadamente 397 nm, su banda prohibida correspondiente es 3,12 eV27,28,54. El perfil de DRS de todas las muestras de nanocompuestos preparados muestra un mayor aumento en el rango de absorción, lo que indica que la adición de QD de CuS a los NR de ZnO ha mejorado la absorción de la luz visible y facilitado así la actividad fotocatalítica62.

( a ) UV-Vis (DRS) de CuS QD desnudos y x % en peso CuS QDS @ZnO nanocompuesto híbrido. ( b ) Espectro PL a temperatura ambiente de nanocompuesto 3% CuS QDS @ ZnO ( c ) Desconvolución de sus espectros de emisión.

Se puede observar que todos los espectros de nanocompuestos muestran el espectro característico de ZnO pero con aumento de absorción, lo que demuestra que los valores de banda prohibida no cambian significativamente cuando se agregan CuS QD71. Además, aumentar el contenido de CuS QDs del 0,5 % al 3 % mejora la absorción y luego disminuye con un mayor aumento del % de CuS, lo que coincide con los datos XRD que ilustran que el 3 % de CuS DQs @ ZnO mostró una alta dispersabilidad. Mejorar la absorción del espectro solar es la clave para aumentar la actividad fotocatalítica. Los bordes de absorción de 0,5 % CuS QD @ ZnO, 1 % CuS QD @ ZnO, 3 % CuS @ ZnO, 5 % CuS QD @ ZnO, 7 % CuS QD @ ZnO y 9 % CuS QD @ ZnO se desplazan a 400, 407, 420,5, 414,5, 414 y 411 nm, respectivamente, y las energías de banda prohibida correspondientes son 3,1, 3,05, 2,95, 2,995 y 3,1 eV, respectivamente52,53.

Se sabe que las brechas de banda más pequeñas indican que se requiere menos energía para inducir una transferencia de electrones eficiente. Por lo tanto, la modificación de CuS QD conduce a un aumento en la carga eléctrica superficial de ZnO en el nanocompuesto y mejora el proceso fundamental de transformación electrónica durante la irradiación, lo que ayuda a mejorar la actividad fotocatalítica51.

Además, la banda prohibida óptica de los nanocompuestos híbridos de CuS QD y CuS QD @ ZnO puede deducirse del resultado de la reflectancia difusa UV-Vis de acuerdo con la función Kubelka-Munk72. A partir de los datos, concluimos que todos los sistemas siguen la transición directa permitida, y los valores de la banda prohibida correspondiente se representan en la Tabla 4, lo que está en estrecha concordancia con su capacidad de absorción de luz visible38,49.

Los espectros de extinción de la fotoluminiscencia (PL) a temperatura ambiente de las muestras preparadas se investigan para examinar si la incorporación de nanopartículas de CuS en los NR de ZnO para la creación de heterounión en las interfaces afecta la propiedad PL y mejora la eficiencia de separación del portador de carga. Las mediciones de espectros de PL se realizan a la longitud de onda de excitación de 315 nm. Como se muestra en la Fig. 7b, los picos de PL de los QD de CuS al 3% @ ZnO mostraron una intensidad más baja en relación con la de los NR de ZnO desnudos. Esto sugiere que las heteroestructuras favorecieron la separación eficiente de los electrones y huecos de fotogeneración que ayudan a transferir los electrones fotoexcitados generados por ZnO a la superficie de CuS, evitan la recombinación de carga y aceleran el transporte y mejoran la vida útil de los portadores de carga fotogenerados. Como el enfriamiento de PL revela una tasa de recombinación de huecos de electrones más baja y una tasa de transferencia de electrones más alta de acuerdo con57. Este resultado confirmó además que los QD de CuS se exfolian y se unen a la superficie de los NR de ZnO durante el proceso hidrotermal de microondas, de acuerdo con66. Posteriormente, la disminución de la tasa de recombinación y la mejora de la absorción de luz visible de 3% de CuS QD @ ZnO podrían responder aún más a la utilización efectiva de portadores fotoexcitados que promovieron la reacción de degradación fotocatalítica de los colorantes orgánicos73.

La desconvolución de la banda de emisión de defectos de 3% CuS @ ZnO (Fig. 7c), que está centrada en 478 nm, produce cuatro bandas de defectos. La diferencia de energía entre la parte inferior de la banda de conducción y el nivel de energía de la vacante de zinc es responsable del fuerte pico violeta a 406 nm. Hay un pico de defecto a 472 nm (eV) que se puede atribuir a defectos de red relacionados con vacantes de oxígeno y zinc, oxígeno intersticial y la transición entre defectos en los límites de grano y la banda de valencia (VB). Un pico de emisión amplio en el rango de 500 a 570 nm, que se puede atribuir a la transición de electrones desde el intersticial de zinc o la vacante de oxígeno hasta la parte superior de la banda de valencia. Además, un amplio pico de emisión en el rango de 500 a 580 nm, que se puede atribuir a la emisión de borde de banda de CuS, el desplazamiento hacia el azul de la misión de borde de banda de pequeñas nanopartículas de CuS y defectos complejos de nanoestructuras de CuS de acuerdo con74.

En reacciones heterogéneas, el área superficial específica es proporcional al número de sitios catalíticos activos. Por tanto, es un parámetro clave en la actividad fotocatalítica de las muestras sintetizadas. El Brunauer-Emmett-Teller (BET) se usa para calcular el área de superficie específica y los resultados se presentan en la Tabla 5. Se determina que las áreas de superficie BET de los NR de ZnO y el nanocompuesto híbrido 3% CuS QDS @ ZnO son 124.2 y 150,5 m2 g−1, respectivamente. Se puede concluir que la formación del nanocompuesto ha incrementado el área superficial del ZnO, lo cual es muy adecuado para mejorar la eficiencia de degradación.

La formación de nanocompuestos híbridos que contienen QD de CuS puede cambiar significativamente el borde de absorción de los NR de ZnO cerca del rango visible, lo que permite la absorción de una fracción mayor del espectro solar y reduce la energía de banda prohibida. Además, la formación de estos nuevos estados puede prevenir la recombinación del par e–- h+, así como aumentar el área de superficie y, por lo tanto, mejorar el rendimiento fotocatalítico. Sin embargo, aumentar la concentración de CuS QD por encima del 3% da como resultado la creación de estados intermedios que actúan como centros de recombinación de carga y degradan la actividad fotocatalítica.

Las soluciones de colorante MB y antibiótico de ciprofloxacina se utilizan como modelos de contaminantes orgánicos para estimar la actividad fotocatalítica del nanocompuesto preparado bajo la irradiación del simulador solar, y los resultados se muestran en la Fig. 8a,b. En ausencia de simulación de luz solar, el porcentaje de adsorción de colorante MB por ZnO y CuS QDs @ ZnO nanocomposite es 43% y 54%, respectivamente, mientras que el porcentaje de adsorción de antibiótico de ciprofloxacina es 41% y 45%. El nanocompuesto CuS @ ZnO mostró un porcentaje de adsorción más alto que el ZnO desnudo debido a su mayor área de superficie. Cuanto mayor es el área de superficie específica de CuS QDs @ ZnO, aumenta la atracción electrostática entre los desechos y la PC y, por lo tanto, aumenta la eficiencia de adsorción74,75.

( a ) Efecto del 3% CuS QDs @ ZnO híbrido nanocompuesto en el% de degradación de MB. ( b ) Efecto del nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO en el% de degradación de ciprofloxacina. (c) Efecto de la proporción de CuS QD en el % de degradación de ciprofloxacina (d) Efecto del 3 % de CuS QD @ nanocompuesto híbrido de ZnO en la degradación de diferentes productos farmacéuticos (e) Efecto del 3 % de CuS QD @ nanocompuesto híbrido de ZnO en la eliminación de DQO de diferentes productos farmacéuticos .

En presencia de luz solar, la eliminación total del tinte después de 45 minutos es del 82 % y del 100 % para ZnO puro y nanocompuesto, respectivamente. Además, la eliminación de ciprofloxacino es del 60% y del 100% a los 90 min. Se puede concluir que la unión formada al agregar los QD de CuS a los NR de ZnO mejora su eficiencia fotocatalítica, donde los QD de CuS @ ZnO muestran un mayor porcentaje de degradación que los NR de ZnO desnudos (para colorante MB y antibiótico de ciprofloxacina). La mejora de la actividad fotocatalítica de los nanocompuestos puede deberse a la mejora del tamaño de los cristalitos, la disminución de la banda prohibida, así como la reducción de la tasa de recombinación de electrones y huecos. Como resultado, los QD de CuS pueden actuar como cocatalizadores para aceptar electrones fotogenerados de ZnO, mejorando significativamente la actividad fotocatalítica de acuerdo con57.

Además, el efecto de las proporciones CuS QD (del 0,5 al 9% en peso) sobre la eficiencia de degradación del antibiótico ciprofloxacino se ha estudiado e ilustrado en la Fig. 8c. Se encuentra que la eficiencia de degradación del ZnO desnudo frente a la ciprofloxacina es del 60%. Mientras que aumentó al 78 %, 87 % y 90 % con la adición de QD de CuS en proporciones de 0,5 % en peso, 1 % en peso y 3 % en peso, respectivamente. Sin embargo, a medida que el contenido de QD de CuS aumentó al 5 % en peso, al 7 % en peso y al 9 % en peso, la eficiencia de degradación se redujo al 88,8 %, 85 % y 80,0 %, respectivamente. La mejora en la eficiencia de degradación fotocatalítica con la adición de CuS QD al 3% se debe principalmente al aumento de la eficiencia de adsorción. Vale la pena mencionar que la adsorción y transferencia eficiente de contaminantes a los sitios activos puede contribuir a la eficiencia fotocatalítica y es un paso crítico en el proceso catalítico porque el proceso catalítico comienza en la superficie.

Además de la disminución de los valores de banda prohibida, lo que mejoró la absorción de luz y la producción de más pares e-h. Este resultado es consistente con los espectros UV-Vis que se muestran en la Fig. 7a. El contenido de CuS QDs al 3 % mostró la mayor eficiencia de degradación fotocataítica, ya que mostró la mayor dispersabilidad, la absorción y la banda prohibida más baja. A un mayor porcentaje de QD de CuS, la atracción electrostática de los QD de CuS cargados negativamente y los agujeros cargados positivamente aumenta la recombinación, lo que disminuye la eficiencia de la reacción de PC de acuerdo con52. En consecuencia, la próxima discusión se centrará en el fotocatalizador 3% CuSQDs@ ZnO73.

La eficiencia de degradación del fotocatalizador nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO contra ibuprofeno y productos farmacéuticos de ceftriaxona, así como los contaminantes de pesticidas, a saber, 2, 4, 5 T, se estima bajo la irradiación del simulador solar Fig. 8d. Los resultados demuestran que la PC tiende a alcanzar una degradación del 100%, 100% y 30% para ibuprofeno, 2,4,5 T y ceftriaxona después de 60 min respectivamente.

Además, la degradación completa de la ceftriaxona se consigue a los 90 min. La mayor eficiencia de degradación del ibuprofeno, 2,4,5 T y ceftriaxona se atribuye a la mayor superficie polar de estas moléculas en medio acuoso. La gran superficie polar ha aumentado la capacidad de adsorción de estos residuos sobre el nanocompuesto, lo que conduce a una mayor degradación fotocatalítica. Además, la DQO del proceso de degradación se ha medido en la Fig. 8e, y se ilustra que hay una eliminación del 100 % de la DQO para ibuprofeno, productos farmacéuticos de ceftriaxona y 2,4,5 T de pesticida después de 2 h.

Estos resultados confirman la mayor capacidad de CuS QDs @ ZnO para la mineralización fotocatalítica de productos farmacéuticos y pesticidas de aguas residuales.

Para profundizar en el origen de la sinergia entre CuS y ZnO en la degradación de residuos orgánicos y comprender la actividad mejorada del nanocompuesto, hemos analizado el mecanismo del proceso fotocatalítico. Para este propósito, aquí, para explicar la alineación de la banda, teóricamente el potencial del borde de la banda de valencia (Evb) y el potencial del borde de la banda de conducción (Ecb) del material semiconductor se pueden calcular utilizando la siguiente ecuación: de posición del borde de la banda CB y VB para Nanocompuestos híbridos CuS @ ZnO76,77:

E g, E CB, E VB, se refiere a la energía de banda prohibida. El E g de las nanovarillas de ZnO y los QD de CuS se miden a partir del espectro UV-Vis DRS con gráfico Tauc como 3,12 eV y 1,25 eV, respectivamente, potencial de banda de conducción y banda de valencia. potencial, respectivamente y E e es la energía de los electrones libres en la escala del hidrógeno (4,5 eV) y χ es la electronegatividad absoluta del semiconductor, que se determina como la media geométrica de la electronegatividad de los átomos constituyentes (valores X para ZnO y CuS son 5,81 eV y 4,85 eV78,79, respectivamente). Según la fórmula anterior, se encuentra que el potencial de banda de conducción calculado de ZnO es de − 0,25 eV, por lo que es menos negativo que el de CuS (− 0,27 eV). El potencial de borde de banda de valencia correspondiente estimado para ZnO es de 2,87 eV (frente a NHE), por lo que es más positivo que el de CuS 0,97 eV (frente a NHE), como se ilustra en la Fig. 979. Los hallazgos anteriores revelaron la formación de un fotocatalizador de heterounión con una estructura de banda geométrica que es favorable para la separación y transferencia de portadores de carga.

Diagrama propuesto para el mecanismo de degradación fotocatalítica de aguas residuales orgánicas sobre nanocompuestos híbridos CuS QDs @ ZnO bajo irradiación de luz solar simulada.

Cuando el nanocompuesto se expone a la simulación de la radiación solar, los electrones se pueden crear a partir de CuS QD cuando las energías de los fotones de las iluminaciones exceden sus energías de banda prohibida. Según las posiciones estimadas de los bordes de la banda, se puede esperar que los electrones fotoexcitados formados en la banda de conducción de CuS se transfieran a la banda de conducción de ZnO. Simultáneamente, los agujeros fotogenerados también deben transferirse en dirección inversa, desde la banda de valencia de ZnO a la banda de valencia de CuS. Tal transferencia de portadores de carga conduciría a la acumulación de huecos fotogenerados en CuS y electrones fotoexcitados en ZnO. En vista de esta observación, se puede concluir que los NR de ZnO y los QD de CuS exhiben potenciales de banda adecuados, por lo tanto, los dos semiconductores pueden formar una heterounión para mejorar la transferencia de electrones y reducir la recombinación de huecos de electrones fotoinducida, como lo confirman los resultados de PL35,62. .

Como se mencionó anteriormente, los electrones fotogenerados en el CB de CuS QD pueden transferirse fácilmente al CB de ZnO NR. Estos electrones pueden reaccionar con el O2 disuelto para producir radicales ·O2− ya que el potencial del borde CB de los NR de ZnO (−0,25 eV) es más negativo que el potencial del par O2/·O2− (−0,046 eV). Los agujeros retenidos en el VB de ZnO NR tienen un potencial más positivo que el de OH−/·OH (+ 2.4 eV), por lo tanto, pueden reaccionar con OH− para producir ·OH53. Además, los agujeros en el VB de CuS no pueden oxidar OH− para generar radicales ·OH debido a su potencial VB más negativo (+ 0.97 eV), sin embargo, pueden participar directamente en la reacción de oxidación de moléculas de contaminantes orgánicos. De esta forma se pueden producir las especies activas reactivas ·O2−, ·OH y h+, que participan en la degradación oxidativa de los contaminantes orgánicos. Las posibles reacciones fotocatalíticas se enumeran aquí52.

Estos radicales fotogenerados son especies muy activas en el proceso de degradación que degradaría las moléculas del colorante80,81,82, formando productos intermedios que se descomponen completamente en CO2, H2O (Ec. 15)

En el presente trabajo, se han sintetizado nanocompuestos híbridos CuS QD @ ZnO utilizando un método hidrotermal asistido por microondas como proceso de preparación en verde. El objetivo es mejorar el rendimiento del fotocatalizador ZnO NRs para la degradación de colorantes, productos farmacéuticos y pesticidas de contaminantes emergentes en agua bajo luz solar simulada (SL). Los datos XRD de CuS QD muestran covellita de fase hexagonal pura con alta cristalinidad y un tamaño de esfera más pequeño de 2 nm, lo que se confirma con los resultados de SEM y TEM. Se encuentra que la cristalinidad y la absorción de luz, así como la actividad de degradación, aumentan al aumentar la relación de CuS al 3% y luego disminuyen al aumentar más. El nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO tiene la capacidad de reducir la tasa de recombinación de huecos de electrones, lo que mejora la tasa de degradación de los contaminantes orgánicos. Su banda prohibida disminuye de 3,1 para ZnO NR a 2,90, lo que mejora la absorción de luz y la generación de pares electrón-hueco. El nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO mostró una actividad fotocatalítica eficiente para la degradación de ibuprofeno y ciprofloxacino como modelos farmacéuticos y pesticidas 2.4, 5 T como contaminantes emergentes. Los resultados mostraron una mejora en la actividad del nanocompuesto híbrido 3% CuS QDs @ ZnO en comparación con las nanovarillas de ZnO desnudas para degradar productos farmacéuticos en aguas residuales. En resumen, los nanocompuestos híbridos CuS QDs@ZnO son materiales fotocatalíticos prometedores y rentables bajo luz solar simulada (SL) para la descontaminación de aguas residuales de productos farmacéuticos y pesticidas.

Todos los datos y materiales aplicados en el estudio podrían estar disponibles del autor correspondiente solo en solicitudes académicas u otras no comerciales.

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Departamento de Física, Facultad de Ciencias, Universidad Aim Shams, Abbassia, PO 11566, El Cairo, Egipto

Reem Mohammed, Ehsan Gomaa y Mona Mohsen

Departamento de Investigación de la Contaminación del Agua, Instituto de Investigación Ambiental y Cambios Climáticos, Centro Nacional de Investigación, El-Buhouth St., Dokki, PO 12622, El Cairo, Egipto

Mohamed Eid M. Alí

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RM: conceptualizó la idea de investigación, realizó todo el análisis, recolectó literatura y datos, y redactó y revisó el manuscrito. MEMA, EG, MM: supervisó el trabajo y revisó el manuscrito. RM: manuscrito revisado y pulido de todas las figuras. Todos los autores aprovaron el manuscrito final.

Correspondencia a Reem Mohammed.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Mohammed, R., Ali, MEM, Gomaa, E. et al. Nanocompuesto híbrido de sulfuro de cobre y óxido de zinc para la descontaminación de aguas residuales de productos farmacéuticos y pesticidas. Informe científico 12, 18153 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-22795-9

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Recibido: 09 mayo 2022

Aceptado: 19 de octubre de 2022

Publicado: 28 de octubre de 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-22795-9

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