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Huellas dactilares de ondas de densidad de carga magnetoinducidas en grafeno monocapa más allá de la mitad del llenado
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Huellas dactilares de ondas de densidad de carga magnetoinducidas en grafeno monocapa más allá de la mitad del llenado

Jan 04, 2024

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 21664 (2022) Citar este artículo

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Una onda de densidad de carga es un condensado de fermiones, cuya densidad de carga muestra una modulación periódica de largo alcance. Tal onda de densidad de carga se puede describir principalmente como un estado cuántico macroscópico y se sabe que ocurre por varios mecanismos de formación. Estos son la transición de Peierls que deforma la red, el anidamiento de la superficie de Fermi propenso a la orientación del vector de onda fermiónico direccional o el ordenamiento de carga genérico, que en contraste está asociado únicamente con la interacción de Coulomb efectiva no dirigida entre fermiones. En sistemas bidimensionales tipo Dirac/Weyl, la existencia de ondas de densidad de carga solo se predice teóricamente dentro del régimen de energía ultrabaja a la mitad del llenado. Tomando el grafeno como huésped de fermiones bidimensionales descritos por un hamiltoniano de Dirac/Weyl, ajustamos indirectamente la interacción de Coulomb mutua efectiva entre fermiones a través de la adsorción de tetracianoquinodimetano en la parte superior en el límite de cobertura bajo. Por lo tanto, logramos el desarrollo de una nueva onda de densidad de carga disipativa de baja dimensión de fermiones similares a Weyl, incluso más allá del llenado a la mitad con localización y cuantificación inducidas por magneto adicionales. Esta onda de densidad de carga aparece tanto en el espectro del electrón como en el del hueco.

Una onda de densidad de carga (CDW) es un estado colectivo de fermiones1,2,3 que interactúan y se puede describir principalmente como un estado cuántico con una fase macroscópica2,4,5,6. Dicho condensado se caracteriza por una modulación periódica de la densidad de portadores de carga que muestra firmas de transporte electrónico disipativo3,7,8,9,10. Dos mecanismos frecuentes de formación de CDW son la distorsión de Peierls11 y el anidamiento en la superficie de Fermi11,12. Otra opción es el ordenamiento genérico de cargas debido a la interacción efectiva de Coulomb entre los fermiones11. Por todas estas razones, los CDW ofrecen varias aplicaciones potenciales en componentes de memoria cuántica13,14 y dispositivos de computación cuántica15,16. En consecuencia, la descripción teórica, así como el estudio experimental de la formación del estado CDW en sistemas fermiónicos no convencionales o de baja dimensión (baja D), compuestos, por ejemplo, de Weyl 3D o Dirac de baja D y fermiones similares a Weyl, continúa atrayendo importantes atención17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27. Ejemplos 2D de estos últimos se encuentran en Kagomé, Lieb y celosías hexagonales28,29. Las redes de Kagomé generalmente solo se realizan en estructuras en capas y, a pesar de un marco teórico bien establecido30,31 y un conjunto de informes experimentales32,33,34 sobre la formación de CDW, una serie de preguntas abiertas siguen sin resolverse. De manera similar, las redes de Lieb electrónicas y la formación de CDW en ellas se han discutido desde un punto de vista teórico35,36, pero su realización experimental ha demostrado ser un gran desafío37,38,39. Finalmente, en el intrigante caso de las redes hexagonales 2D, solo se han realizado trabajos teóricos20,21,22,23. Estos trabajos revelaron que los CDW podrían formarse a partir de la fase semimetálica mediante un orden de carga genérico siempre que las repulsiones correspondientes in situ y de largo alcance pudieran ajustarse en consecuencia en relación con la energía cinética20,21,22,23. Sin embargo, esto solo se predice en el límite de energía ultrabaja a la mitad del llenado, es decir, en el punto de neutralidad de carga (CNP). En particular, la formación de tal estado ordenado de carga teóricamente también podría lograrse más allá de la mitad del llenado con la provisión de localización adicional inducida por magneto. Es decir, siempre que la relación entre la longitud magnética \(l_{B}\) y la distancia media entre los portadores de carga \(r_{s}\) sea menor o igual a la unidad40. El desarrollo de un CDW en sistemas fermiónicos tipo Weyl 2D en un campo magnético depende, por tanto, en general, de la interacción efectiva de Coulomb por pares relativa a la energía cinética, \(r_{s}\) y \(l_{B}\)41 . Aquí demostramos la formación de un CDW sin precedentes de fermiones tipo Weyl 2D alojados en grafeno más allá de la mitad del límite del campo magnético alto. Sorprendentemente, este estado aparece tanto en el espectro del electrón como en el del hueco. Debido a la naturaleza disipativa del transporte electrónico asociado con los CDW3,7, la característica de magnetotransporte de este CDW es una resistividad longitudinal máxima acompañada de una meseta de conductividad transversal de valor no convencional cuantificada en \(\frac{{e^{2} }}{h }\) (e: carga eléctrica elemental, h: constante de Planck). Supervisamos la evolución de esta firma en muestras de diferentes cargas de tetracianoquinodimetano fisisorbido (TCNQ) y, en parte, de campo magnético variable.

El grafeno, por defecto un semimetal42,43, proporciona a través de su estructura de red hexagonal bipartita un sistema modelo perfecto para la exploración de fenómenos de ordenamiento de carga de baja D. En el régimen de baja energía, se puede describir mediante un hamiltoniano 2D de Dirac/Weyl sin masa de la forma44

con \(\hbar\) la constante de Planck reducida, \(\nu_{F}\) la velocidad de Fermi, \({{\varvec{\upsigma}}} = \left( {\sigma_{x}} ,\ user2{ }\sigma_{y} \right)\) el vector de matrices de Pauli y \({\varvec{k}}\) el vector de onda44. Es decir, ambas subredes contribuyen a los estados electrónicos cerca de los puntos en el espacio recíproco donde la banda de valencia y conducción se tocan (puntos \(K\) y \(K^{\prime }\), respectivamente). Las contribuciones de las subredes se reflejan en la circunstancia de que las funciones de onda eléctricas son espinores45 de dos componentes. Estas funciones de onda cerca de \(K\) y \(K^{\prime }\) están dadas por \(\psi_{{K,K^{\prime } }} \left( {\varvec{k}} \right ) = \frac{1}{\sqrt 2 } \left( {\begin{array}{*{20}c} 1 \\ {se^{{ \pm i\theta_{\varvec{k}} }} } \\ \end{array} } \right)\), donde \(s = \pm 1\) es el índice de banda, \(\pm\) en el exponente distingue \(K\) y \( K^{\prime }\) y \(\theta_{\varvec{k}}\) es el ángulo polar de \({\varvec{k}}\)43. Además, la ecuación. (1) muestra que la relación de dispersión \(E\left( {\varvec{k}} \right) = \hbar v_{F} \left| {\varvec{k}} \right|\) es lineal en este límite.

Sin embargo, debido a esta relación de dispersión lineal, la interacción de Coulomb efectiva, descrita por la relación \(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }}\) de la repulsión de Coulomb por pares \(E_{C }\) y la energía cinética de las partículas \(E_{K}\), depende únicamente de la función dieléctrica ϵ del sistema. Por lo tanto, no se puede ajustar a través del aumento de la densidad del portador de carga (cf. Nota complementaria 1)46. Es decir, las técnicas para ajustar la densidad del portador, como la activación o la sustitución o intercalación de dopantes, no son genuinamente viables para inducir la formación de CDW en tales sistemas. Sin embargo, logramos la formación de CDW en grafeno mediante la fisisorción de TCNQ en la parte superior47,48,49 en el límite de cobertura bajo: la presencia de las moléculas de TCNQ modula las propiedades de detección y, por lo tanto, ϵ del sistema. Siguiendo esta estrategia, ajustamos ϵ de modo que se alcance el rango favorable para la formación de CDW (\(\frac{{E_{C} }}{{E_{K} }} \gtrsim\) 1; cf. Nota complementaria 1) (Figura 1).

Ilustración esquemática de una formación de CDW ordenada por carga genérica y procesamiento de muestra principal: (a) Esquema (no a escala) de un mecanismo de formación de CDW debido a la ordenación de carga genérica. Izquierda: grafeno (red negra) con una densidad de electrones no modulada (amarillo). Medio: la magnitud de la interacción de Coulomb mutua efectiva entre portadores de carga (esferas azules) se relaciona con la relación de su repulsión de Coulomb por pares \(E_{C}\) (flechas negras) y su energía cinética \(E_{K}\) (flecha naranja oscuro) (cf. Nota complementaria 1)46. Derecha: Una vez que \(E_{C}\) prevalece sobre \(E_{K}\), se puede desarrollar principalmente un estado CDW que exhibe una modulación periódica de la densidad de carga. Aquí, por ejemplo y con fines puramente de visualización, se ilustra esquemáticamente9,10 un caso de CDW unidimensional elegido arbitrariamente. (b) Flujo de trabajo principal (no a escala) del enfoque experimental. Izquierda: depósito aleatorio de moléculas de TCNQ (negro: carbono, rojo: nitrógeno, azul: hidrógeno) en la red de grafeno (azul claro) de la fase gaseosa. Medio: Caracterización de las muestras mediante espectroscopía micro-Raman (luz incidente y dispersada indicada por conos). Derecha: una muestra con contacto eléctrico en geometría de barra Hall y configuración principal para mediciones de transporte. Para mediciones de magnetotransporte, el campo magnético se orienta perpendicular al plano de la muestra.

Para nuestro caso de fermiones tipo Weyl 2D alojados en grafeno, las moléculas dopantes depositadas aleatoriamente son excelentes para modular la detección dentro del sistema. En particular, TCNQ ofrece una alta afinidad electrónica con una transferencia de carga de ~ 0,3 electrones por molécula47,48,49. La molécula cargada induce una perturbación dentro del paisaje de potencial electrostático proporcionado por la red de grafeno, modulando la función dieléctrica ϵ del sistema46,50. Además, se encuentra que la distancia TCNQ-grafeno es ~ 3 Å47,48,49, lo que junto con las dimensiones y simetría similares de TCNQ a la red de grafeno hexagonal, implica deformaciones de red insignificantes47,48,49 preservando la naturaleza 2D tipo Weyl de los fermiones. Observamos que se puede prever que, en principio, también es adecuada cualquier estructura molecular con una transferencia de carga suficientemente alta y sin un impacto perjudicial en la estructura de la red de grafeno (p. ej., tetratiafulvaleno). Siguiendo esta línea, preparamos tres muestras de TCNQ/grafeno (S1 a S3) con diferentes cantidades de TCNQ depositadas (variación del tiempo de evaporación \(t_{TCNQ}\) de 65, 55 a 40 min, respectivamente). Estos los caracterizamos usando espectroscopía micro-Raman antes y después de la deposición de TCNQ para obtener una medida de la transferencia de carga general (dopaje) y los espacios promedio dentro de la distribución aleatoria de TCNQ. La figura 2a muestra los espectros de una escama de grafeno ejemplar. Después de la deposición de TCNQ, se encontró un cambio de la posición del pico de la banda G hacia números de onda mayores, lo que es característico del dopaje de tipo p51. El cambio en la posición del pico de la banda 2D es menos pronunciado, sin embargo, también indica que la estructura reticular general del grafeno no está fuertemente comprometida por el TCNQ, como se esperaba52,53. A partir del cambio de banda G, se puede estimar el cambio en la densidad del portador de carga \(\delta n_{2D}\) (cf. Sección de métodos). En la Fig. 2b \(\delta n_{2D}\) se grafica contra \(t_{TCNQ}\). Como se esperaba, \(\delta n_{2D}\) aumenta con la cantidad de TCNQ depositada. Además, la intensidad de la banda D \(I_{D}\) aumenta en todas las muestras, lo que indica más puntos de invariancia de traducción rota. El espaciado promedio de dichos puntos \(\Delta\) se puede estimar mediante \({ }\left[ {2.4 \times 10^{ - 10} \;{\text{nm}}^{ - 3} } \right ] \cdot\uplambda ^{4} \cdot \left( {\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}} \right)^{ - 1}\) (Fig. 2c)54 . Aquí \(I_{G}\) es la intensidad de la banda G y \(\lambda\) = 532 nm la longitud de onda de excitación. Es importante destacar que el \(\delta n_{2D}\) observado y el \(\Delta\) encontrado en el rango de menos de cien a varios cientos de nm son consistentes con una baja cobertura de TCNQ de menos de una monocapa. Esto corrobora que la naturaleza fermiónica 2D tipo Weyl se conserva en general, considerando también la longitud del vector55 de celda unitaria de grafeno de 2.46 Å. Las movilidades de muestra (que veremos a continuación) corroboran esta conclusión.

Caracterización micro-Raman de muestras de grafeno/TCNQ: (a) Espectro Raman ejemplar de una muestra de grafeno, antes y después de la deposición de TCNQ. Los espectros mostrados son promedios de mapas Raman experimentales (> 20 espectros individuales). Con TCNQ se observa un claro aumento de la intensidad de la banda D. El desplazamiento de la banda G (\(+ 4\;{\text{cm}}^{ - 1} \pm 1\;{\text{cm}}^{ - 1}\)) hacia números de onda más altos indica el transferencia de electrones al TCNQ51. Con respecto a la posición del pico de la banda 2D, solo parece ser evidente un pequeño cambio. (b) Cambio en la densidad del portador de carga \(\delta n_{2D}\) estimado a partir del cambio de banda G en función del tiempo de evaporación de TCNQ \(t_{TCNQ}\). Las barras de error son el resultado de incertidumbres en el procedimiento de ajuste y fluctuaciones aleatorias de temperatura en las fases de calentamiento y enfriamiento (consulte la sección Método). La línea discontinua roja sirve como guía para el ojo. (c) Relación de intensidad de banda D y G \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\) para las tres muestras (eje izquierdo). Cuanto mayor sea \(\frac{{I_{D} }}{{I_{G} }}\), menor será el espaciado promedio dentro de la distribución aleatoria de TCNQ como se refleja en \(\Delta\) (eje derecho)54. La línea discontinua sirve como guía para el ojo.

Las mediciones eléctricas se realizaron a temperatura ambiente y temperatura de helio líquido a intensidades de campo magnético \(\left| {\vec{B}} \right| = B =\) 9 y 12 T (S1, S2 y S3, respectivamente) en configuración Hall. A continuación denotamos por + B y –B la orientación relativa del campo al plano de muestra (fuera y dentro del plano de muestra, respectivamente). En la Fig. 3a, se muestra la resistividad longitudinal \(\rho_{xx}\) a temperatura ambiente de todas las muestras y una muestra de referencia sin TCNQ. En todas las muestras se encuentra el efecto de campo ambipolar característico en \(\rho_{xx}\) con un CNP claramente definido que refleja la naturaleza 2D tipo Weyl de los fermiones44,55. El impacto de la deposición de TCNQ se puede rastrear mediante la movilidad del portador de carga \(\mu_{e/h}\) (e electrones; h huecos)56,57. A partir de la muestra de referencia, \(\mu_{e/h}\) disminuye monótonamente como se esperaba con el aumento de la cantidad de TCNQ depositado (cf. resultados de Raman). Los valores específicos son: \(\mu_{e/h} = \left( {4040 \pm 83} \right) / \left( {1950 \pm 44} \right)\frac{{{\text{cm} }^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S1), \(\mu_{e/h} = \left( {3880 \pm 78} \right) / \left( {4270 \pm 92} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (S2), \(\mu_{e/ h} = \left( {4740 \pm 142} \right) / \left( {4900 \pm 228} \right)\frac{{{\text{cm}}^{2} }}{{{\text {Vs}}}}\) (S3) y \(\mu_{e/h} = \left( {9730 \pm 63} \right) / \left( {10600 \pm 65} \right)\frac{ {{\text{cm}}^{2} }}{{{\text{Vs}}}}\) (referencia). Asimismo, el máximo de \(\rho_{xx}\) disminuye como se esperaba debido a la carga de TCNQ55. Pasamos ahora al magnetotransporte a la temperatura del helio líquido para estas muestras. Primero, nos dirigimos a S1, que tiene la mayor cantidad de TCNQ depositada (\(\Delta \approx\) 80 nm). En la Fig. 3b, \(\sigma_{xy}\) y la correspondiente \(\rho_{xx}\) se muestran como una función de \(n_{2D}\) para campos magnéticos B = \(\pm\ ) 9 T. Una torcedura en el CNP con cero \(\sigma_{xy}\) está presente para ambas direcciones del campo magnético, lo que indica el desarrollo potencial de una meseta. Esto cae dentro de una región máxima de \(\rho_{xx}\), que sería la firma de un estado CDW. Sin embargo, las impurezas cargadas distorsionan y pueden impedir significativamente la formación de modos colectivos como CDW3,58. Más explícitamente, hay una concentración crítica de impurezas iónicas específica del sistema \(n_{i}^{\left( c \right)}\), más allá de la cual no puede existir ni desarrollarse ningún CDW (tratado más adelante en la sección "Discusión")58 .

Mediciones de (magneto)transporte eléctrico de muestras de grafeno/TCNQ a temperatura ambiente y temperatura de helio líquido: (a) resistividad longitudinal \(\rho_{xx}\) a temperatura ambiente de todas las muestras, incluida una muestra de referencia sin TCNQ depositado. El comportamiento ambipolar del grafeno se encuentra claramente en cada uno. Las mediciones de magnetotransporte (b-d) de las muestras S1 a S3 se llevaron a cabo a la temperatura del helio líquido. Conductividad transversal \(\sigma_{xy}\) y \(\rho_{xx}\) medidas en campos magnéticos de \(\pm\) 9 T (S1 & S2) y \(\pm\) 12 T (S3 ). (b) S1 muestra una meseta que indica torceduras con cero \(\sigma_{xy}\) y un \(\rho_{xx}\) máximo correspondiente en el CNP. Observamos que para un sistema considerablemente desordenado como S1, se puede esperar un comportamiento de transporte asimétrico con respecto al CNP que muestre características adicionales56. (c) S2 muestra un claro máximo local en \(\rho_{xx}\) acompañado de una meseta pronunciada en \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{ h}\) para ambas direcciones de campo. Además, se observan máximos en \(\rho_{xx}\) respaldados por mesetas no convencionales en \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) (indicados por flechas discontinuas). Finalmente, las mesetas en \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) aparecen junto con mínimos locales en \(\rho_{xx}\) para grandes \( n_{2D}\), designándolos como estados cuánticos de Hall. (d) Para S3, las mesetas con \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\) y máxima \(\rho_{xx}\) están presentes en el CNP para ambas direcciones de campo. Aparecen mesetas adicionales con valores no convencionales en \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) y \(\sigma_{xy} = - 3\,\frac{ {e^{2} }}{h}\), junto con máximos en \(\rho_{xx}\) (flechas discontinuas) también para ambas direcciones de campo. Además, todas las mesetas con \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) van acompañadas de mínimos locales en \(\rho_{xx}\), identificándolas como dice Quantum Hall.

Tener el \(\rho_{xx}\) máximo en el CNP, acompañado de un pliegue en \(\sigma_{xy}\) = 0 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) , en el siguiente paso nos dirigimos a la muestra S2 con una densidad TCNQ más pequeña (\(\Delta \approx 160\,{\text{nm}}\)). Esto debería ser un obstáculo menor para el desarrollo de un estado CDW ya que los cargos locales relacionados con TCNQ están más separados. En la Fig. 3c se muestran nuevamente \(\sigma_{xy}\) y el \(\rho_{xx}\) correspondiente. Encontramos para ambas direcciones B claros máximos locales en \(\rho_{xx}\) en el CNP. Están acompañados por mesetas pronunciadas \(\sigma_{xy}\) = \(0\frac{{e^{2} }}{h}\), respectivamente, aunque para el campo negativo algo menos desarrollado. Además, aparecen máximos adicionales en \(\rho_{xx}\) junto con mesetas no convencionales en \(\sigma_{xy} = + 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) para ambos B direcciones, es decir, la firma esperada de una fase CDW. Además, las mesetas en \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) aparecen junto con firmas de mínimos locales extendidos en \(\rho_{xx}\) para B positiva, identificando estas mesetas como pertenecientes a la fase Hall cuántica. Teniendo a mano el doble de las características principales de las fases ordenadas por carga de largo alcance, igualmente las dependencias de la meseta en \(n_{2D}\) demuestran la formación de CDW magnetoinducida en nuestro sistema. La transición \(\sigma_{xy}\) = 0 a \(+ 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) coincide con el llenado completo del nivel Landau n = 0 (LL ) (\(n_{2D} \approx \frac{2eB}{h}\)). Es decir, las mesetas de conductividad cero se extienden por todo el LL cero. La transición de \(\sigma_{xy}\) = \(3\,\) a \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) se encuentra en el llenado completo de la n = 0 y n = 1 LL (\(n_{2D} \approx \frac{6eB}{h}\)) análogo al 0 a \(+ 3\,\frac{{e^{2} }} {h}\) transición. Esta circunstancia junto con la secuencia de mesetas \(0\), \(3\) y \(6\,\frac{{e^{2} }}{h}\) al aumentar \(n_{2D}\ ) descalifica otros mecanismos concebibles como el aislante de Hall cuántico o la catálisis magnética (cf. Nota complementaria 3). El efecto Zeeman también se excluye como se mostrará más adelante, lo que finalmente concluye la formación de dos fases CDW magnetoinducidas dentro de S2. Para secundar aún más la formación de CDW en nuestro sistema de grafeno/TCNQ, se debe seguir un aumento adicional de la separación de TCNQ y una reducción de los mecanismos perjudiciales potencialmente relacionados con el magneto. Esto se logra en S3, donde \(\Delta\) es de varios cientos de nm, y además aumenta la intensidad del campo magnético. En particular, a través de este último reducimos las fluctuaciones de punto cero, ya que un CDW colapsa una vez que estas se vuelven comparables con la periodicidad del CDW59. Específicamente, estas fluctuaciones están en un campo magnético limitado a la longitud magnética \(l_{B} = \sqrt {\frac{\hbar {eB}}\)44. En otras palabras, se esperan más firmas de CDW y/o más claras en S3. En la Fig. 3d se muestran los \(\rho_{xx}\) y \(\sigma_{xy}\) correspondientes y, como se anticipó, para ambas direcciones de campo, un máximo pronunciado en \(\rho_{xx}\) se encuentra en el CNP, acompañado por una meseta bien desarrollada \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\). Además, las mesetas en \(\sigma_{xy} = + 3\frac{{e^{2} }}{h}\) y \(- 3\frac{{e^{2} }}{h}\ ) son identificables coexistiendo con máximos locales fuertes en \(\rho_{xx}\). Esta simetría de mesetas tanto para electrones como para huecos es crucial. Muestra que las observaciones experimentales no están relacionadas con la mera posición energética de los estados localizados inducidos por TCNQ, ya que estos solo se ubican dentro del espectro del hueco a unos 250 meV de profundidad47. Queda por mencionar que también se pueden identificar mesetas con \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) para ambas direcciones de campo. Todos estos van junto con mínimos locales (diferentemente) bien desarrollados en \(\rho_{xx}\), llegando incluso a \(\rho_{xx}\) = 0 para \(\sigma_{xy} = + 6\frac {{e^{2} }}{h}\) para campo positivo. Es importante destacar que, a pesar de las diferencias en S2 y S3, los puntos de transición entre las diferentes mesetas ocurren en las mismas condiciones, es decir, aparecen una vez que n = 0 LL (0 \(\to\) \(\pm 3\frac{{ e^{2} }}{h}\)) es y, a la vez, n = 0 y n = 1 LLs (\(\pm 3\) \(\to\) \(\pm 6\frac{{ e^{2} }}{h}\)) están completamente llenos.

Las dependencias de los puntos de transición entre \(\sigma_{xy}\) mesetas en la intensidad del campo magnético revelan una mayor comprensión y consistencias dentro de los estados CDW observados que denominamos CDW0 y CDW3 por conveniencia (los índices se relacionan con el valor de conductividad transversal) . Al abordar aquí S3 con las características desarrolladas más claras, notamos que las mesetas 0 y \(\pm 3\,\frac{{e^{2} }}{h}\) aparecen instantáneamente para B \(\ge 4\,T \) (cf. Nota complementaria 4). En particular, por debajo de esta intensidad de campo no se observan mesetas (incluidas las mesetas cuánticas de Hall). Es decir, el sistema favorece energéticamente de forma directa la formación de una fase CDW incluso en el límite de \(n_{2D}\) bajo. En la Fig. 4 abordamos con más detalle nuestra observación de las transiciones de meseta 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) y 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\). Extrajimos el \(n_{2D}\) respectivo en las transiciones y descubrimos que estos caen perfectamente en la evolución de degeneración LL teóricamente esperada con el aumento del campo B. Es decir, sobre líneas con pendientes \(\frac{2e}{h}\) y \(\frac{6e}{h}\), respectivamente (panel superior, Fig. 4). Tal comportamiento es consistente con un estado de CDW cuantificado orbitalmente, donde la periodicidad de CDW escala linealmente con B60. Sorprendentemente, los resultados muestran que los estados CDW persisten independientemente del llenado real de un LL en todo B. Además, extrajimos los anchos energéticos Pw de \(\sigma_{xy}\) = 0 y \(3\,\frac {{e^{2} }}{h}\) mesetas (panel inferior, Fig. 4). Los anchos observados excluyen el desdoblamiento de Zeeman, ya que de lo contrario serían necesarios B > 700 T y > 170 T, respectivamente44.

Dependencias del campo magnético de los puntos y anchos de transición de meseta: arriba: densidades de portadores de carga \(n_{2D}\) en las que una transición de 0 \(\to\) 3 \(\frac{{e^{2} }}{ h}\) a 3 \(\to\) 6 \(\frac{{e^{2} }}{h}\) se encuentran (cf. Nota complementaria 4). Se promediaron puntos de transición equivalentes en conductividad positiva y negativa y ambas direcciones de campo magnético. La desviación estándar resultante, el error relevante aquí, se refleja en las barras de error mostradas. Las líneas sólidas tienen la pendiente teórica \(\frac{2e}{h}\) y \(\frac{6e}{h}\) correspondientes a la creciente degeneración de LLs con B. Sorprendentemente, los puntos de transición observados experimentalmente de CDW0 a CDW3 y CDW3 a QH están en excelente acuerdo con ambas líneas de degeneración. Los índices denominan el valor de la conductividad transversal, QH se refiere al comportamiento Hall cuántico. Abajo: anchos de energía Pw de las mesetas \(\sigma_{xy} = 0\) y \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\) encontradas para S3 graficadas como una función de magnetismo intensidad del campo (las barras de error representan la desviación extendida en los bordes de la meseta). Los paréntesis indican el valor \(\sigma_{xy}\) respectivo en unidades de \(\frac{{e^{2} }}{h}\) y la dirección relativa del campo magnético \(\left( \pm \ bien)\). Las líneas discontinuas son una guía para el ojo.

Las transiciones entre las fases CDW y la fase Hall cuántica (en el límite de llenado de LL superiores) reflejan la interacción de diferentes fuentes de detección y la localización inducida por magneto en nuestro sistema. En cuanto al apantallamiento, para \(n_{2D}\) pequeñas, solo dentro de n = 0 LL, la modulación de potencial introducida por el TCNQ conduce a una reducción de ϵ, lo que permite la formación de un CDW. El apantallamiento experimentado por los portadores de carga dentro de n = 0 LL es, por lo tanto, una combinación del espectro de huecos inducido por TCNQ y completamente lleno59. Tras una mayor ocupación de los LL más altos, también entran en juego cambios adicionales en la proyección dentro del LL más alto ocupado desde los LL más bajos completamente llenos. Esto implica que la interacción efectiva de Coulomb en cada LL es principalmente diferente. En particular, nuestros hallazgos son consistentes con los LL rellenos de nivel inferior que tienden a aumentar la detección de los niveles superiores59. Con respecto a la acción de localización del campo magnético40, para todo \(n_{2D}\) por debajo de la transición a \(\pm 3\frac{{e^{2} }}{h}\), \(l_ {B}\) es menor o comparable en magnitud a \(r_{s}\), es decir, la formación de CDW se admite principalmente en este rango de \(n_{2D}\). En otras palabras, el CDW0 es compatible tanto con el cribado como con la localización inducida por magneto. Más allá de la transición, en el régimen CDW3, \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }}\) es del orden de la unidad, es decir, la localización magnética es menos pronunciada. Sin embargo, todavía observamos la firma CDW, lo que sugiere que las interacciones electrón-electrón son lo suficientemente fuertes como para favorecer el ordenamiento de las cargas a pesar de la localización más débil. Solo cuando \(\frac{{l_{B} }}{{r_{S} }} \sim 2\), la transición a la fase Hall cuántica con \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{ {e^{2} }}{h}\) y se encuentra la desaparición de \(\rho_{xx}\). La interacción del apantallamiento y la localización del campo magnético explica así la secuencia de mesetas y la transición de CDW a la fase cuántica de Hall con la ocupación de LL superiores. Además, la longitud magnética establece un límite inferior físicamente razonable de \(2l_{B}\) para la periodicidad de CDW, que también es consistente con la circunstancia de que las fases de CDW persisten en cualquier llenado individual de LL. Para completar, dentro del contexto de la formación de CDW, notamos que la firma de meseta débilmente desarrollada en \(\sigma_{xy} = 0\frac{{e^{2} }}{h}\) en S1 brinda la oportunidad para una estimación de la concentración crítica de impurezas \(n_{i}^{\left( c \right)}\) en nuestro sistema. Teniendo en cuenta que la transición al estado de Hall cuántico \(\sigma_{xy} = \pm 6\frac{{e^{2} }}{h}\) ya ocurre en \(n_{2D}\) comparativamente bajo, implica que la concentración de TCNQ ionizado de S1, \(n_{i}^{{\left( {\mathrm{S1}} \right)}} = 1,67 \times 10^{10} \;{\text{cm} }^{ - 2}\) , está cerca de \(n_{i}^{\left( c \right)}\). Es decir, uno puede estimar \(n_{i}^{\left( c \right)} \gtrsim 2 \times 10^{10} \;{\text{cm}}^{ - 2}\) para nuestro sistema específico. Además, observamos que el tipo de onda de densidad formada puede verse influida principalmente por la elección del adsorbente. Por ejemplo, si por elección, la interacción adsorbente-retícula es lo suficientemente fuerte, la naturaleza 2D de los fermiones tipo Weyl puede cambiarse deliberadamente a la imagen completa del fermión de Dirac. Por lo tanto, nuestro estudio demuestra una vía general para generar e investigar CDW teorizados y desconocidos u otros estados cuánticos macroscópicos en fermiones de baja D Dirac y Weyl (similares), y acceder a la transición y competencia entre tales fases cuánticas.

Las escamas de grafeno se obtuvieron mediante exfoliación mecánica estándar y un paso de calentamiento posterior sobre un sustrato de SiO2/Si, seguido de la deposición de TCNQ en la parte superior. El TCNQ (98 % de pureza, adquirido de Merck KGaA) se evaporó del polvo al vacío (p \(\approx 1 \times 10^{ - 4}\) mbar) en una cámara de evaporación térmica. El sistema se precalentó a 60 °C durante 30 min, luego se evaporó el TCNQ a 105 °C por diferentes tiempos para variar la cantidad de TCNQ. Se utilizó espectroscopia micro-Raman estándar en condiciones ambientales (longitud de onda láser \(\lambda\) = 532 nm) para caracterizar las muestras antes y después de la deposición de TCNQ (cf. Nota complementaria 2). A continuación, las muestras se pusieron en contacto eléctricamente en geometría estándar de barra de Hall mediante litografía por haz de electrones utilizando paladio como material de electrodo. Las mediciones eléctricas se realizaron en un sistema de criostato estándar a temperaturas de helio líquido equipado con un imán superconductor. Los dispositivos utilizados fueron fuentes de alimentación Keithley 2400 para aplicar la polarización y el voltaje de puerta, un preamplificador de corriente SR570 y multímetros digitales Keithley 2000 para medir simultáneamente el voltaje de cuatro puntos y la salida del preamplificador.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.

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Felix Hoffmann, Martin Siebert, Antonia Duft y Vojislav Krstić

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El experimento fue concebido por VK y los resultados fueron interpretados por VK y FHFH, MS y AD fabricaron las muestras y realizaron el experimento. FH analizó los datos. El manuscrito fue escrito por VK y FH con aportes de todos los coautores.

Correspondencia a Vojislav Krstić.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Reimpresiones y permisos

Hoffmann, F., Siebert, M., Duft, A. et al. Huellas dactilares de ondas de densidad de carga magnetoinducidas en grafeno monocapa más allá de la mitad del llenado. Informe científico 12, 21664 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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Recibido: 14 Septiembre 2022

Aceptado: 09 diciembre 2022

Publicado: 15 diciembre 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-26122-0

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